A pesar de su éxito como poeta, reconocido con el título de “Mestre en Gai Saber”, con el que era investido el ganador de tres premios ordinarios de los Juegos Florales, en su caso 1875-1877, se sintió atraído por el teatro y en 1879 estrenó su primera tragedia en verso, Gala Placidia, seguida de Judith de Welp (1883), obras que se sitúan dentro de la tradición del Romanticismo histórico.

Después estrenó Lo fill del rei (1886) obra que le consagró como autor teatral y le abrió las puertas de los escenarios de toda España. Dos años más tarde, Mar i cel obtuvo un éxito sin precedentes y fue traducida a ocho idiomas, iniciando la proyección internacional del autor, una etapa de plenitud que se extendió hasta 1900, estrenando sus obras más representativas: Maria Rosa (1894), Terra baixa (1897), traducida al castellano por José Echegaray y a otras trece lenguas europeas, y La Filla del mar (1900). Sus obras fueron llevadas al cine en numerosas ocasiones desde 1913 y están consideradas obras clásicas de la literatura catalana.

En los últimos años del siglo XIX, en la cima de su prestigio, Guimerá adoptó un importante papel en la política catalana del momento. Presidente de los Juegos Florales y la Lliga de Catalunya, en 1889, y presidente del Ateneo de Barcelona en 1895, donde pronunció su discurso inaugural en catalán, hecho insólito hasta ese momento.

En 1907 estrenó La Santa Espina, una zarzuela con música de Enric Morera, de la que forma parte la sardana del mismo título, que se convertiría en himno catalán no oficial, de gran popularidad pero prohibido durante las dictaduras de Primo de Rivera y de Francisco Franco.

El 1911 fue nombrado miembro numerario del Institut d''Estudis Catalans y en 1916 el Gobierno francés le otorgó la Cruz de la Legión de Honor.

Desde 1902, Ángel Guimerá fue propuesto repetidamente, aunque sin éxito, para el Premio Nobel de Literatura.