Importantes fondos contribuyeron al incremento de la colección, mereciendo recuerdo la colección de Agustín Durán, cuya faceta de bibliófilo abarcó, entre otros aspectos, el coleccionismo teatral. Su biblioteca fue vendida por su viuda a la Biblioteca Nacional en 1863, biblioteca que constaba de 3.700 volúmenes y legajos, con una numerosa colección de obras dramáticas, entre las que se encontraban la colección de comedias de Lope de Vega en 25 tomos; las llamadas “Partes extravagantes” de comedias de Lope (llamadas así por haberse publicado en diversos puntos de España, en competencia con los editores principales del gran dramaturgo); 48 de varios autores, publicadas entre 1652 y 1704; obras de Torres Naharro, Lope de Rueda, Timoneda, Cervantes, Guillén de Castro, Tirso de Molina, Pérez de Montalbán, etc. además de varias colecciones de comedias sueltas y entremeses. Junto a estas obras impresas, numerosas colecciones de obras dramáticas sueltas manuscritas, entre las que se encuentran autógrafos de Lope de Vega, Vélez de Guevara, Calderón, Fernández de Moratín y otros autores.