Dentro del fondo manuscrito pueden destacarse algunos cancioneros polifónicos españoles de los siglos XVI-XVII (como el denominado Cancionero de Onteniente) y una excepcional colección de «tonos humanos» o canciones españolas con acompañamiento del primer barroco, con obras de Juan Hidalgo, José Marín, Juan del Vado, etc. En cuanto a la música instrumental manuscrita, destaca la famosa recopilación de obras para órgano de Martín y Coll, de principios del siglo XVIII.

À l'égard de la collection d'imprimés musicaux espagnols antérieurs au siècle XX est sans doute la plus importante du monde: nous conservons des exemplaires originaux des livres de musique chargés par le Cardinal Jiménez de Cisneros à l'imprimeur Arnaldo Guillén de Brocar, des premiers ans du siècle XVI, ainsi que de presque toutes les éditions de notre musique instrumentale du Renaissance et Baroque (Antonio de Cabezón, Venegas d'Henestrosa et Correa d'Araujo, les livres de vihuela de Luis de Milan, Narváez, Fuenllana, Mudarra, Valderrábano, Pisador, Daza…); la polifonía espagnole du Renaissance est représentée par des sources originales de Morales, Guerrero, Infantes ou Victoria et à l'égard des spécialistes de la guitare baroque se custodian exemplaires des oeuvres de  Gaspar Sanz , Ruiz de Ribayaz, Santiago de Murcie, etc. Du siècle XVIII nous conservons quelques autógrafos du compositeur italien Luigi Boccherini. En plus, nous pouvons consulter dans la Bibliothèque presque toutes les éditions de musique instrumentale produites dans notre pays ou composées par des auteurs espagnols dans cette époque (José de Torres, Manalt, Herrando, Canaux, Minguet, Espinosa, Teixidor, Reynoso, Ferrandiere, Manuel García, etc.), Nombreux manuscrits, près un millier d'éditions étrangères de musique de caméra et orquestal de la deuxième moitié de siècle, avec ample représentation des auteurs les plus connus à niveau international (Haydn, Pleyel, Stamitz, Boccherini, etc.) Et dont la musique a circulé largement par l'Espagne. La collection à partir du siècle XIX a grandi de façon exponentielle, je joins à des notables collections d'opéra italien manuscrit du premier tiers du XIX (Rossini, Bellini, Mercadante, etc.), Dans la deuxième moitié du siècle XIX ,et déjà en siècle XX, ils s'ont acquis  des milliers d'oeuvres encaissées à travers le Registre de Propriété Intellectuelle,  et depuis 1958 grâce aux lois de dépôt Légal avec tout type de compositions et genres jusqu'à l'actualité.